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读论文《Deep learning-assited pulsed discharge plasma catalysis modeling》2023 ECM

news 2025/4/29 6:24:29

深度学习辅助脉冲放电等离子体催化

摘要
引言
方法
- 脉冲放电等离子体催化动力学模型
- 深度学习辅助等离子体
结果
- 不同管径对放电的影响
- 放电和早期余辉：能量沉积和物种演化
总结

摘要

此论文将多层前馈深度神经网络引入等离子体催化动力学建模。神经网络经过训练后，可以从特定的实验数据中提取动力学模拟的初始输入参数，如约化电场（E/N），E/N和时间t的比振幅被设为深度神经网络的输入数据，并且通过动力学建模计算t时刻的目标产物密度设置为输出数据，以此代替动力学模拟，神经网络可以有效地预测E/N新振幅下的目标产物密度。该方法在CH4/Ar脉冲放电等离子体模型和N2/H2脉冲放电等离子体催化模型中得到了验证。结果表明，神经网络计算的预测结果与动力学模型计算的数值结果吻合较好，相对误差分别为 $1.15×10^{–3}$ 和 $4.19×10^{–4}$ ，为优化研究过程和整合研究结果提供了同化实验数据和模拟数据。

引言

1、介绍了等离子体+催化剂：甲烷干法重整、氨合成、二氧化碳加氢、氮氧化物去除和挥发性有机物修复等气体转化和空气污染控制。
2、介绍了纳秒脉冲放电+催化剂：克服了启动缓慢、压力和温度高、焦炭沉积和产品选择性差等问题。
3、介绍了仿真方法模拟等离子体+催化剂：建立全局模型（物种密度和反应路径）、流体模型和密度泛函理论方法等了解复杂的等离子体催化，仿真中的问题：收敛性差和计算资源需求高（深度学习代替）；等离子体和表面反应速率系数的不完整数据集（建立反应数据集）等。
4、本文：构建了等离子体催化的反应数据集，描述了气相等离子体、固相催化剂及其相互作用。等离子体物种和催化剂表面物种之间的表面反应被适当地分组，并通过公式化的反应速率系数来描述。

方法

脉冲放电等离子体催化动力学模型

离子体催化动力学模型见附件word。

深度学习辅助等离子体

多层前馈深度神经网络，输出层为实验或者仿真可以获得的结果，tanh为激活函数提供更多的非线性关系，均方根误差为损失函数。分别分析了两个案例：甲烷重整氢气（没有催催化剂或没有相关的表面反应）和合成氨（Ru/MgO）。

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结果

1、低压端（LV）为悬浮电极：流柱头部的电子密度到达了10 ¹⁴cm ^-3，传播速度达到了10 ⁹cms ^-1，电离头部的电场超过了5000Td，但由于低压端是悬浮电极没有接地，电压没有下降，局部电场增强限制了电子往低电极发展，在接近低电极处会形成一个等离子体鞘层（鞘层等离子体密度低、约化电场到达12000Td）。一旦等离子体通道形成，形成一个准均匀的等离子体管道，在阴极附近形成的等离子体鞘层厚度约300μm（约700个德拜长度），这种单向流柱发展被称为快速电离波。

2、低压端接地：对于接地的LV电极，在LV电极的尖端有足够的电压降，再加上电场增强，以发射第二电离波，阴极会形成负流柱，负流柱的电子密度低，而从阳极传播的正流柱的速度比FIW慢，但一旦正流柱形成，此模式的传播速度将超过FIW。阴极附近的厚鞘层区域屏蔽了LV电极上的电势，导致较弱的负电离波。

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对比了两种了放电模式轴上的电子密度和约化电场随时间的演化，FIW产生的电子密度和E/N比stream模式大。

不同管径对放电的影响

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对于脉冲功率电路中给定的存储能量，管径决定了石英管中的沉积能量密度。讨论了三种管径r=0.75、1.5和3.75mm对流柱传播的影响。

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轴向电子密度和场强：三种管径放电都是从双向流柱发展，电离波的初始强度随着半径的增加而减小，部分原因是电极尖端的电场增强随着半径的增大而减小。电离头的半径Rs随着放电管半径的增加而增加。Rs接近窄管的半径，因此流柱受到放电管的限制，这种限制导致更大的损失，因此需要更大的E/N来维持电离波，同时也产生更大的能量沉积。随着放电管半径的增大，限制和损耗减小，头部中的电荷分离发生在更大的区域上，导致较低的空间电荷密度、较低的E/N和较低的电离率。较小管道的较大损耗会降低流柱的传播速度，随着管径增加流柱传播速度增加。

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径向电子密度：随着管径的增加，等离子体通道中的电子密度减小。因为管径越小，流柱被限制往外发展，所以电子比较集中，导致电子密度较大。在R＝3.75mm时，形成了在径向上几乎均匀分布的体等离子体；当R2=1.5mm 时，在管壁附近出现更高的电子密度，在轴上密度更低；随着半径进一步减小到R1＝0.75mm，壁附近的电子密度峰值合并，并且在轴上出现高电子密度。